Doksisiklin antibiotiklerini ýaşyl sintetiki azaldylan grafen oksidi we nano-nol demir toplumlary bilen suwdan sinergistik aýyrmak

Nature.com-a gireniňiz üçin sag boluň. Ulanylýan brauzer wersiýaňyzyň çäkli CSS goldawy bar. Iň oňat tejribe üçin täzelenen brauzeri ulanmagy maslahat berýäris (ýa-da Internet Explorer-de Gabat geliş tertibini öçüriň). Şol aralykda, dowamly goldawy üpjün etmek üçin sahypany stil we JavaScript bolmazdan hödürläris.
Bu işde rGO / nZVI kompozitleri ilkinji gezek Sophora sary ýaprak ekstraktyny azaldýan serişde we stabilizator hökmünde az zyýanly himiki sintez ýaly “ýaşyl” himiýa ýörelgelerini ýerine ýetirmek üçin ýönekeý we ekologiýa taýdan arassa prosedura ulanyp sintez edildi. SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR we zeta potensialy ýaly kompozitleriň üstünlikli sintezini tassyklamak üçin birnäçe gural ulanyldy. Antibiotik doksikliniň dürli başlangyç konsentrasiýalarynda roman kompozitleriniň we arassa nZVI-iň aýyrmak ukyby rGO bilen nZVI arasyndaky sinergistik täsiri öwrenmek üçin deňeşdirildi. 25mg L-1, 25 ° C we 0.05g aýyrmak şertlerinde arassa nZVI-iň adsorptiw aýyrmak derejesi 90%, rGO / nZVI birleşmesi bilen doksikliniň adsorbsion aýyrmak derejesi 94,6% -e ýetdi we bu nZVI we rGO-ny tassyklady. . Adorbsiýa prosesi pseudo-ikinji tertibe laýyk gelýär we 25 ° C we pH 7-de iň ýokary adsorbsion kuwwaty 31,61 mg g-1 bolan Freundlich modeli bilen gowy ylalaşylýar. DC-ni aýyrmagyň amatly mehanizmi teklip edildi. Mundan başga-da, rGO / nZVI birleşmesiniň gaýtadan ulanylmagy yzygiderli alty gezek dikeldiş siklinden soň 60% boldy.
Suw ýetmezçiligi we hapalanmak indi ähli ýurtlar üçin çynlakaý howp. Soňky ýyllarda COVID-19 pandemiýasy wagtynda önümçiligiň we sarp edilişiň ýokarlanmagy sebäpli suwuň hapalanmagy, esasanam antibiotik hapalanmagy ýokarlandy. Şonuň üçin hapa suwlarda antibiotikleri ýok etmek üçin täsirli tehnologiýany ösdürmek derwaýys mesele.
Tetrasiklin toparyndan çydamly ýarym sintetiki antibiotikleriň biri doksiklin (DC) 4,5. Grounderasty suwlardaky we ýerüsti suwlardaky DC galyndylarynyň metabolizlenip bilinmejekdigi, diňe 20-50% metabolizlenip, galanlary daşky gurşawa goýberilmegi, daşky gurşaw we saglyk meselelerine sebäp bolýar6.
Pes derejedäki DC-e täsir etmek suw fotosintetik mikroorganizmleri öldürip biler, mikroblara garşy bakteriýalaryň ýaýramagyna howp abandyryp biler we mikroblara garşylygy ýokarlandyryp biler, şonuň üçin bu hapalaýjy hapa suwlardan çykarylmalydyr. DC-iň suwdaky tebigy zaýalanmagy gaty haýal prosesdir. Fotoliz, biodegrasiýa we adsorbsiýa ýaly fiziki-himiki prosesler diňe pes konsentrasiýalarda we gaty pes nyrhlarda peselip biler7,8. Şeýle-de bolsa, iň tygşytly, ýönekeý, ekologiýa taýdan arassa, işlemek aňsat we täsirli usul adsorbsion 9,10.
Nano nol walent demir (nZVI), metronidazol, diazepam, siprofloksasin, hloramfenikol we tetrasiklin ýaly köp antibiotikleri suwdan çykaryp bilýän gaty güýçli materialdyr. Bu ukyp, ýokary reaktiwlik, uly ýer meýdany we köp sanly daşarky baglanyşyk ýerleri ýaly nZVI-de bar bolan ajaýyp häsiýetlere baglydyr11. Şeýle-de bolsa, nZVI van der Wells güýçleri we ýokary magnit häsiýetleri sebäpli suwly metbugatda jemlenmäge ýykgyn edýär, bu bolsa nZVI10,12 reaktiwligini saklaýan oksid gatlaklarynyň emele gelmegi sebäpli hapalaýjylary ýok etmekdäki täsirini peseldýär. NZVI bölejikleriniň aglomerasiýasyny, ýüzlerini sýrfaktantlar we polimerler bilen üýtgetmek ýa-da daşky gurşawdaky durnuklylygyny ýokarlandyrmak üçin amatly çemeleşmäni subut eden kompozitler görnüşindäki beýleki nanomateriallar bilen birleşdirmek arkaly azaldyp bolar13,14.
Grafen, bal arysynda ýerleşdirilen sp2-gibrid uglerod atomlaryndan ybarat iki ölçegli uglerod nanomaterialdyr. Uly ýerüsti meýdany, möhüm mehaniki güýji, ajaýyp elektrokatalitiki işjeňligi, ýokary ýylylyk geçirijiligi, çalt elektron hereketi we üstündäki organiki däl nanobölejikleri goldamak üçin amatly daşaýjy material bar. Metal nanobölejikler bilen grafeniň birleşmegi, her materialyň aýratyn peýdalaryndan ep-esli ýokary bolup biler we ýokary fiziki we himiki aýratynlyklary sebäpli suwy has netijeli bejermek üçin nanobölejikleriň optimal paýlanyşyny üpjün edip biler15.
Ösümlik ekstraktlary, azalýan grafen oksidiniň (rGO) we nZVI sintezinde ulanylýan zyýanly himiki azaldýan serişdelere iň oňat alternatiwadyr, sebäbi olar elýeterli, arzan, bir basgançakly, ekologiýa taýdan howpsuz we azaltmak serişdeleri hökmünde ulanylyp bilner. flawonoidler we fenolik birleşmeler ýaly stabilizator hökmünde çykyş edýär. Şonuň üçin bu işde rGO / nZVI kompozitleriniň sintezi üçin abatlaýyş we ýapmak serişdesi hökmünde Atriplex halimus L. ýaprak ekstrakty ulanyldy. Amaranthaceae maşgalasyndan Atriplex halimus, giň geografiki diapazony bolan azot söýýän köp ýyllyk gyrymsy agaçdyr16.
Bar bolan edebiýata görä, Atriplex halimus (A. halimus) ilkinji gezek tygşytly we ekologiýa taýdan arassa sintez usuly hökmünde rGO / nZVI kompozitlerini ýasamak üçin ulanyldy. Şeýlelik bilen, bu işiň maksady dört bölekden ybarat: (1) A. halimus suw ýapragy ekstraktyny ulanyp, rGO / nZVI we ene-atanyň nZVI kompozitleriniň fitosintezi, (2) üstünlikli ýasalyşyny tassyklamak üçin birnäçe usul bilen fitosintezlenen kompozitleri häsiýetlendirmek, (3) ) dürli reaksiýa parametrleri boýunça doksiklin antibiotikleriniň organiki hapalaýjylaryny adsorbsiýada we ýok etmekde rGO we nZVI-iň sinergistik täsirini öwrenmek, adsorbsion prosesiniň şertlerini optimallaşdyrmak, (3) gaýtadan işlemek siklinden soň dürli üznüksiz bejergilerde birleşdirilen materiallary derňemek.
Doksisiklin gidroklorid (DC, MM = 480.90, himiki formula C22H24N2O · HCl, 98%), demir hlorid geksahidrat (FeCl3.6H2O, 97%), ABŞ-nyň Sigma-Aldrihden satyn alnan grafit tozy. Natriý gidroksidi (NaOH, 97%), etanol (C2H5OH, 99,9%) we gidroklor kislotasy (HCl, 37%) ABŞ-nyň Merk şäherinden satyn alyndy. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 we MgCl2 Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd.-den satyn alyndy. Rehli reagentler ýokary analitiki arassalyga eýe. Iki suwly erginleri taýýarlamak üçin goşa distillirlenen suw ulanyldy.
A. halimusyň wekilçilikli nusgalary Nil Deltasyndaky tebigy mekanyndan we Müsüriň Ortaýer deňziniň kenaryndaky ýerlerden ýygnaldy. Ösümlik materiallary ulanylýan milli we halkara görkezmelere laýyklykda ýygnaldy17. Prof. Manal Fawzi Boulos18-e görä ösümlik nusgalaryny kesgitledi we Aleksandriýa uniwersitetiniň Daşky gurşaw ylymlary bölümi öwrenilen ösümlik görnüşlerini ylmy maksatlar üçin ýygnamaga ygtyýar berýär. Nusga talonlary Tanta uniwersitetiniň gerbariýinde (TANE), talon belgilerinde saklanýar. 14 122–14 127, goýlan materiallara girişi üpjün edýän köpçülikleýin gerbariý. Mundan başga-da, tozany ýa-da hapany aýyrmak üçin ösümligiň ýapraklaryny ownuk böleklere bölüň, kran we distillendirilen suw bilen 3 gezek ýuwuň, soňra 50 ° C-de guradyň. Ösümlik ezildi, 5 g inçe poroşok 100 ml distillendirilen suwa çümdürildi we ekstrakt almak üçin 70 ° C-de 20 minut garyndy. Bacillus nikotianae-den alnan ekstrakt Whatman süzgüç kagyzy arkaly süzüldi we has giňişleýin ulanmak üçin 4 ° C arassa we sterilizasiýa turbalarynda saklandy.
1-nji suratda görkezilişi ýaly, üýtgedilen Hummers usuly bilen GO grafit tozanyndan ýasaldy. 10 mg GO tozy 50 ml deionlaşdyrylan suwda sonikasiýa astynda 30 minutda dargadyldy, soň bolsa 60 minutda 0,9 g FeCl3 we 2,9 g NaAc garyndy. Garylan ergine 20 ml atriplex ýaprak ekstrakty goşuldy we 80 ° C-de 8 sagat goýuldy. Alnan gara asma süzüldi. Taýýarlanan nanokompozitler etanol we bidistil suw bilen ýuwuldy, soňra vakuum peçinde 12 sagatlap guradyldy.
RGO / nZVI we nZVI toplumlarynyň ýaşyl sinteziniň shemasy we sanly suratlary we Atriplex halimus ekstraktyny ulanyp, DC antibiotiklerini hapalanan suwdan çykarmak.
Gysgaça, 1-nji suratda görkezilişi ýaly, 0,05 M Fe3 + ionyny öz içine alýan 10 ml demir hlorid ergini, ortaça gyzdyrmak we garyşdyrmak bilen 60 minutlap 20 ml ajy ýaprak ekstraktynyň erginine aşaklygyna goşuldy we soňra ergin merkezden gaçyryldy. Gara bölejikleri bermek üçin 14,000 rpm (Hermle, 15,000 rpm), soň bolsa 3 gezek etanol we distillendirilen suw bilen ýuwuldy we bir gije 60 ° C wakuum peçinde guradyldy.
Ösümlik sintezlenen rGO / nZVI we nZVI kompozitleri 200-800 nm aralykda UV görünýän spektroskopiýa (T70 / T80 seriýaly UV / Vis spektrofotometrler, PG Instruments Ltd, Angliýa) bilen häsiýetlendirildi. RGO / nZVI we nZVI kompozitleriniň topografiýasyny we ululygyny paýlamak üçin TEM spektroskopiýasy (JOEL, JEM-2100F, Japanaponiýa, 200 kV naprýa .eniýäni tizleşdirmek) ulanyldy. Dikeltmek we durnuklaşdyrmak üçin jogapkär ösümlik ekstraktlaryna gatnaşyp bilýän funksional toparlara baha bermek üçin FT-IR spektroskopiýasy geçirildi (4000-600 sm-1 aralygyndaky JASCO spektrometri). Mundan başga-da, sintezlenen nanomateriallaryň ýerüsti zarýadyny öwrenmek üçin zeta potensial analizatory (Zetasizer Nano ZS Malvern) ulanyldy. Poroşok nanomateriallaryň rentgen difraksiýa ölçegleri üçin, tokda (40 mA), naprýatageeniýede (45 kV) 20 ° -dan 80-e çenli aralykda rentgen diffraktometri (Gollandiýa) ulanyldy. ° we CuKa1 radiasiýasy (\ (\ lambda = \) 1.54056 Ao). Energiýa dispersiýa rentgen spektrometri (EDX) (model JEOL JSM-IT100), XPS-de -10-dan 1350 eV-e çenli Al K-o monohromatiki rentgen şöhlelerini ýygnanda elementar kompozisiýany öwrenmek üçin jogapkärdi, 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, ABŞ) Doly spektriň geçiriş energiýasy 200 eV, dar spektr 50 eV. Poroşok nusgasy wakuum kamerasynda ýerleşdirilen nusga eýesine basylýar. C 1 s spektri, baglaýjy energiýany kesgitlemek üçin 284.58 eV-de salgylanma hökmünde ulanyldy.
Sintezlenen rGO / nZVI nanokompozitleriniň suwly erginlerden doksiklini (DC) aýyrmakdaky täsirini barlamak üçin adsorbsion synaglary geçirildi. Adsorbsion synaglary 298 K.-da orbital sarsdyryjyda (Stýuart, Orbital Shaker / SSL1) 200 rpm tizliginde 25 ml Erlenmeyer flakasynda geçirildi, DC aksiýa erginini (1000 ppm) bidistil suw bilen eritmek arkaly. RGO / nSVI dozasynyň adsorbsion netijeliligine täsirini bahalandyrmak üçin 20 ml DC erginine dürli agramly nanokompozitler (0.01–0.07 g) goşuldy. Kinetikany we adsorbsiýa izotermlerini öwrenmek üçin 0,05 g adsorbent başlangyç konsentrasiýasy bolan (25–100 mg L - 1) CD suwly erginine çümdürildi. PH-iň DC-ni aýyrmagyna täsiri pH (3–11) we başlangyç konsentrasiýasy 50 mg L-1 25 ° C-de öwrenildi. Az mukdarda HCl ýa-da NaOH erginini goşup ulgamyň pH-ni sazlaň (Crison pH metr, pH metr, pH 25). Mundan başga-da, 25-55 ° C aralygyndaky adsorbsion synaglaryna reaksiýa temperaturasynyň täsiri öwrenildi. Ion güýjüniň adsorbsion prosesine täsiri, 50 mg L - 1, pH 3 we 7), 25 ° C we başlangyç konsentrasiýasynda NaCl (0.01–4 mol L - 1) dürli konsentrasiýalaryny goşmak arkaly öwrenildi. 0,05 gr adsorbent dozasy. Adsorbinlenmedik DC-iň adsorbsiýasy 270 we 350 nm iň ýokary tolkun uzynlygy (λmax) 1,0 sm uzynlykdaky kwars kwetleri bilen enjamlaşdyrylan goşa şöhleli UV-Vis spektrofotometr (T70 / T80 seriýasy, PG Instruments Ltd, Angliýa) bilen ölçenildi. DC antibiotikleriniň göterimini aýyrmak (R%; Ekr. 1) we DC, qt, Ek. 2 (mg / g) aşakdaky deňlemäni ulanyp ölçenildi.
bu ýerde% R DC aýyrmak kuwwaty (%), Co 0-da başlangyç DC konsentrasiýasy, C degişlilikde DC wagtynda konsentrasiýa (mg L-1).
bu ýerde, adsorbentiň (mg g-1) birlik massasyna adsorbsion DC mukdary, Co we Ce degişlilikde nol wagtda we deňagramlylykda konsentrasiýalardyr (mg l-1), V çözgüdiň göwrümi (l) , m bolsa adsorbsion köpçülik reagenti (g).
SEM şekilleri (2A - C suratlar) rGO / nZVI birleşmesiniň sferik demir nanobölejikleri bilen birmeňzeş ýaýradylan, nZVI NP-leriň rGO ýüzüne üstünlikli birikdirilendigini görkezýär. Mundan başga-da, A. halimus GO-nyň dikeldilmegi bilen bir wagtda kislorod saklaýan toparlaryň aýrylmagyny tassyklaýan rGO ýapragynda käbir gyrmalar bar. Bu uly gyrmalar demir NP-leri işjeň ýüklemek üçin ýer bolup hyzmat edýär. nZVI şekilleri (2D-F surat) sferik demir NP-leriň gaty dargandygyny we jemlenmändigini görkezdi, bu ösümlik ekstraktynyň botaniki bölekleriniň örtük tebigaty sebäpli. Bölejikleriň ululygy 15–26 nm aralygynda üýtgeýärdi. Şeýle-de bolsa, käbir sebitlerde nZVI-nyň ýokary täsirli adsorbsion kuwwatyny üpjün edip bilýän bulgurlaryň we boşluklaryň gurluşy bolan mezoporoz morfologiýa bar, sebäbi DC molekulalaryny nZVI-iň üstünde tutmak mümkinçiligini artdyryp biler. Haçan-da Rosa Damask ekstrakty nZVI sintezi üçin ulanylanda, alnan NP-ler birmeňzeş däldi, boşluklar we dürli şekiller, bu Cr (VI) adsorbsiýasynda netijeliligini peseldip, reaksiýa wagtyny 23-e ýetirdi. Netijeler, dub we tut ýapraklaryndan sintez edilen nZVI bilen gabat gelýär, esasan aç-açan aglomerasiýasyz dürli nanometr ululygyndaky sferik nanopartikller.
RGO / nZVI (AC), nZVI (D, E) kompozitleriniň SEM şekilleri we nZVI / rGO (G) we nZVI (H) kompozitleriniň EDX nagyşlary.
Ösümlik-sintezlenen rGO / nZVI we nZVI kompozitleriniň elementar düzümi EDX (2G surat, H) kömegi bilen öwrenildi. Geçirilen gözlegler nZVI-iň ugleroddan (köpçülik boýunça 38,29%), kisloroddan (47,41%) we demirden (köpçülik boýunça 11,84%) emele gelýändigini görkezýär, ýöne ösümlik ekstraktlaryndan alyp bolýan fosfor24 ýaly beýleki elementler hem bar. Mundan başga-da, uglerodyň we kislorodyň ýokary göterimi nZVI ýerasty nusgalarynda ösümlik ekstraktlaryndan fitokimiki maddalaryň bolmagy bilen baglanyşyklydyr. Bu elementler rGO-da deň paýlanýar, ýöne dürli nisbatlarda: C (39.16 wt%), O (46,98 wt%) we Fe (10.99 wt%), EDX rGO / nZVI S ýaly beýleki elementleriň hem bardygyny görkezýär. ösümlik ekstraktlary bilen baglanyşykly bolup biler, ulanylýar. A. halimus ulanyp, rGO / nZVI birleşmesindäki häzirki C: O gatnaşygy we demir düzümi, ewkalipt ýapragy ekstraktyny ulanmakdan has gowudyr, sebäbi C (23.44 wt.%), O (68,29 wt.%) we Fe (8,27 wt.%). wt%) 25. Nataša we başg., 2022-nji ýylda dub we tut ýapraklaryndan sintez edilen nZVI-nyň şuňa meňzeş elementiniň bardygyny habar berdi we azaltmak prosesinde polifenol toparlarynyň we beýleki molekulalaryň jogapkärdigini tassyklady.
Ösümliklerde sintez edilen nZVI morfologiýasy sferik we bölekleýin tertipsizdi, ortaça bölejik ölçegi 23.09 ± 3.54 nm, ýöne van der Waals güýçleri we ferromagnitizm sebäpli zynjyr agregatlary hasaba alyndy. Esasan granular we sferik bölejikleriň görnüşi SEM netijeleri bilen gowy ylalaşýar. Şuňa meňzeş gözegçilik Abdelfatah we başgalar tarapyndan tapyldy. 2021-nji ýylda nZVI11 sintezinde kastor noýba ýapragy ekstrakty ulanylanda. NZVI-de azaldýan serişde hökmünde ulanylýan Ruelas tuberosa ýapragy ekstrakty, diametri 20-40 nm26 bolan sferik görnüşe eýe.
Gibrid rGO / nZVI birleşdirilen TEM şekilleri (S2C-D surat) rGO-nyň nZVI NP-ler üçin köp ýükleýän ýerleri üpjün edýän marginal bukjalar we gyrmalar bilen bazal tekizlikdigini görkezdi; bu lamellar morfologiýasy rGO-nyň üstünlikli ýasalandygyny hem tassyklaýar. Mundan başga-da, nZVI NP-leri 5.32-den 27 nm-e çenli bölejik ölçegli sferik görnüşe eýe bolup, birmeňzeş dispersiýa bilen rGO gatlagyna ýerleşdirildi. Ewkalipt ýapragy ekstrakty Fe NPs / rGO sintez etmek üçin ulanyldy; TEM netijeleri, rGO gatlagyndaky gyrmalar arassa Fe NP-lerden has köp ýaýramagyny we kompozitleriň reaktiwligini ýokarlandyrandygyny tassyklady. Şuňa meňzeş netijeler Bagheri we başgalar tarapyndan alyndy. 28 kompozit ortaça demir nanobölejik ululygy takmynan 17,70 nm bolan ultrases usullaryny ulanyp ýasalanda.
A. halimus, nZVI, GO, rGO we rGO / nZVI kompozitleriniň FTIR spektri şekillerde görkezilýär. 3A. A. halimusyň ýapraklarynda ýerüsti funksional toparlaryň bolmagy polifenollara gabat gelýän 3336 sm-1 we belok tarapyndan öndürilen karbonil toparlaryna gabat gelýän 1244 sm-1 görnüşinde ýüze çykýar. 2918 sm-1-de alkanlar, 1647 sm-1-de alkenler we 1030 sm-1-de CO-O-CO giňelmeleri ýaly möhürleýji serişde hökmünde hereket edýän we dikeldiş üçin jogapkär ösümlik bölekleriniň bardygyny görkezýän beýleki toparlar hem syn edildi. Fe2 + -den Fe0-a we rGO29-a gidiň. Umuman aýdanyňda, nZVI spektri ajy şeker ýaly siňdiriş derejesini görkezýär, ýöne birneme üýtgän ýagdaýy bilen. OH uzalýan yrgyldylar (fenollar) bilen baglanyşykly 3244 sm-1-de güýçli zolak peýda bolýar, 1615-de iň ýokary dereje C = C-e gabat gelýär, C = O (polifenollar we flawonoidler) uzalmagy sebäpli 1546 we 1011 sm-1 zolaklar ýüze çykýar. , Aromatiki aminleriň we alifatik aminleriň CN toparlary degişlilikde 1310 sm-1 we 1190 sm-1-de syn edildi13. GO-nyň FTIR spektri, 1041 sm-1-de alkoksi (CO) uzaldyjy zolak, 1291 sm-1, C = O uzalma ýaly ýokary güýçli kislorod saklaýan toparlaryň bardygyny görkezýär. 1619 sm-1 uzalýan yrgyldylar topary, 1708 sm-1 uzynlykdaky bir topar we 3384 sm-1 aralygyndaky yrgyldylary giňeldýän OH topary, bu üstünlikli okislenýän Hummers usuly bilen tassyklanýar. grafit prosesi. RGO we rGO / nZVI kompozitlerini GO spektri bilen deňeşdireniňde, 3270 sm-1 derejesinde OH ýaly käbir kislorod saklaýan toparlaryň intensiwligi ep-esli azalýar, beýlekiler 1729 sm-1-de C = O ýaly doly. azaldy. ýitirim boldy, A. halimus ekstrakty bilen GO-da kislorod saklaýan funksional toparlaryň üstünlikli aýrylandygyny görkezýär. RGO-nyň C = C dartgynlylygyndaky täze ýiti häsiýetli pikleri 1560 we 1405 sm-1 töwereginde bolýar, bu bolsa GO-nyň rGO-a azalandygyny tassyklaýar. 1043-den 1015 sm-1 we 982-den 918 sm-1-e çenli üýtgeşmeler hasaba alyndy, belki ösümlik materiallarynyň goşulmagy sebäpli 31,32. Weng we başg., 2018-de GO-da kislorodlaşdyrylan funksional toparlaryň ep-esli gowulaşmagyna syn etdi, bioreduksiýa arkaly rGO-nyň üstünlikli emele gelendigini tassyklady, sebäbi azalýan demir grafen oksidi kompozitlerini sintezlemek üçin ulanylýan ewkalipt ýapragy ekstraktlary ösümlik komponentiniň FTIR spektrini has ýakyn görkezdi. funksional toparlary. 33.
A. Galiniň FTIR spektri, nZVI, rGO, GO, birleşdirilen rGO / nZVI (A). Roentgenogramma kompozisiýalary rGO, GO, nZVI we rGO / nZVI (B).
RGO / nZVI we nZVI kompozitleriniň emele gelmegi esasan rentgen difraksiýa nagyşlary bilen tassyklandy (3B-nji surat). (110) (JCPDS no 06–0696) 11 görkezijisine laýyk gelýän ýokary intensiwlikli Fe0 pik 2Ɵ 44.5 ° derejesinde syn edildi. (311) tekizligiň 35.1 ° derejesindäki başga bir pik, magnitit Fe3O4, 63.2 ° ϒ-FeOOH (JCPDS no 17-0536) 34 bolmagy sebäpli (440) tekizligiň Miller görkezijisi bilen baglanyşykly bolup biler. GO-nyň rentgen nagşy grafitiň doly siňdirilişini we GO35-iň üstünde kislorod saklaýan toparlaryň bardygyny görkezýän 2 peak 10.3 ° derejesinde iň ýokary pikiri we 21.1 ° derejesinde iň ýokary derejäni görkezýär. RGO we rGO / nZVI-iň birleşdirilen nagyşlary, häsiýetli GO pikleriniň ýitip gitmegini we rGO we rGO / nZVI kompozitleri üçin 2Ɵ 22.17 we 24,7 ° derejesinde giň rGO pikleriniň emele gelmegini hasaba aldy, bu bolsa ösümlik ekstraktlary bilen GO-nyň üstünlikli dikeldilendigini tassyklady. Şeýle-de bolsa, birleşdirilen rGO / nZVI nagşynda, Fe0 (110) we bcc Fe0 (200) panjara tekizligi bilen baglanyşykly goşmaça pikler degişlilikde 44,9 \ (^ \ circ \) we 65.22 \ (^ \ circ \) syn edildi. .
Zeta potensialy, bölejigiň üstüne berkidilen ion gatlagy bilen materialyň elektrostatiki aýratynlyklaryny kesgitleýän we durnuklylygyny ölçän suwly erginiň arasyndaky potensialdyr37. Ösümlik sintezlenen nZVI, GO we rGO / nZVI kompozitleriniň Zeta potensial derňewi, S1A- suratda görkezilişi ýaly, üstünde -20.8, -22 we -27,4 mV otrisatel zarýadlaryň bolmagy sebäpli durnuklylygyny görkezdi. C. . Şeýle netijeler, -25 mV-den pes zeta potensial bahalary bolan bölejikleri öz içine alýan erginleriň, adatça, bu bölejikleriň arasynda elektrostatik yza çekilmegi sebäpli ýokary durnuklylygy görkezýändigini aýdýan birnäçe hasabat bilen gabat gelýär. RGO bilen nZVI-iň kombinasiýasy birleşmä has negatiw zarýadlary almaga mümkinçilik berýär we şeýlelik bilen diňe GO ýa-da nZVI-den has ýokary durnuklylyga eýe bolýar. Şonuň üçin elektrostatik yza gaýtma hadysasy durnukly rGO / nZVI39 kompozitleriniň döremegine getirer. GO-nyň otrisatel üstü, nZVI bilen täsirleşmek üçin amatly şert döredýän aglomerasiýa bolmazdan, suw gurşawynda deň derejede ýaýramaga mümkinçilik berýär. Negativearamaz zarýad, ajy gawun ekstraktynda dürli funksional toparlaryň bolmagy bilen baglanyşykly bolup biler, bu hem GO we demir prekursorlary bilen ösümlik ekstraktynyň degişlilikde rGO we nZVI we rGO / nZVI toplumyny emele getirýän täsirini tassyklaýar. Bu ösümlik birleşmeleri gaplaýjy serişde hökmünde hem hereket edip biler, sebäbi emele gelen nanobölejikleriň birleşmeginiň öňüni alýar we şeýlelik bilen durnuklylygyny ýokarlandyrýar40.
NZVI we rGO / nZVI kompozitleriniň elementar düzümi we walent ýagdaýlary XPS tarapyndan kesgitlenildi (4-nji surat). Umumy XPS gözleg, rGO / nZVI birleşmesiniň esasan C, O we Fe elementlerinden, EDS kartasyna laýyk gelýändigini görkezdi (4F - H surat). C1 spektri, degişlilikde CC, CO we C = O-ny görkezýän 284.59 eV, 286.21 eV we 288.21 eV üç pikden durýar. O1 spektri degişlilikde O = CO, CO we NO toparlara bölünen 531.17 eV, 532.97 eV we 535.45 eV ýaly üç pikire bölündi. Şeýle-de bolsa, 710.43, 714.57 we 724.79 eV-de iň ýokary derejeler degişlilikde Fe 2p3 / 2, Fe + 3 we Fe p1 / 2 degişlidir. NZVI-iň XPS spektri (4C-E surat) C, O we Fe elementleri üçin iň ýokary derejäni görkezdi. 284.77, 286.25 we 287.62 eV derejedäki pikler, degişlilikde CC, C-OH we CO degişlilikde demir-uglerod erginleriniň bardygyny tassyklaýar. O1 spektri C - O / demir karbonat (531.19 eV), gidroksil radikal (532,4 eV) we O - C = O (533.47 eV) üç pikire gabat geldi. 719.6-da iň ýokary pik Fe0 bilen baglanyşdyrylýar, FeOOH iň ýokary derejesi 717.3 we 723,7 eV, üstesine-de, 725.8 eV-de iň ýokary derejesi Fe2O342.43-iň bardygyny görkezýär.
NZVI we rGO / nZVI kompozitleriniň XPS gözlegleri degişlilikde (A, B). NZVI C1s (C), Fe2p (D), we O1s (E) we rGO / nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) birleşmesiniň doly spektrleri.
N2 adsorbsiýa / desorpsiýa izotermi (5A surat, B) nZVI we rGO / nZVI kompozitleriniň II görnüşe degişlidigini görkezýär. Mundan başga-da, nZVI-iň aýratyn ýer meýdany (SBET) rGO bilen kör bolandan soň 47.4549-dan 152.52 m2 / g çenli ýokarlandy. Bu netijäni, rGO kör bolandan soň nZVI-iň magnit häsiýetleriniň peselmegi bilen bölejikleriň birleşmegini azaldyp we kompozitleriň üst meýdanyny köpeltmek bilen düşündirip bolar. Mundan başga-da, 5C-nji suratda görkezilişi ýaly, rGO / nZVI birleşmesiniň gözenek göwrümi (8.94 nm) asyl nZVI (2.873 nm) -den has ýokary. Bu netije El-Monaem we başgalar bilen ylalaşýar. 45.
Başdaky konsentrasiýanyň ýokarlanmagyna baglylykda rGO / nZVI kompozitleri bilen asyl nZVI arasynda DC-ni aýyrmak üçin adsorbsion kuwwatyna baha bermek üçin, dürli konsentrasiýalarda DC-e her bir adsorbentiň hemişelik dozasyny (0.05 g) goşmak bilen deňeşdirme geçirildi. Derňew çözgüdi [25]. ° 100 mg l - 1] 25 ° C. Netijeler, rGO / nZVI birleşmesiniň aýyrmagyň netijeliliginiň (94,6%) pes konsentrasiýada (25 mg L-1) asyl nZVI (90%) -den ýokarydygyny görkezdi. Şeýle-de bolsa, başlangyç konsentrasiýasy 100 mg L-1 çenli ýokarlandyrylanda, rGO / nZVI we ene-atanyň nZVI-den aýyrmagyň netijeliligi degişlilikde 70% we 65% -e çenli peseldi (6A surat), bu has az işjeň saýtlaryň we zaýalanmagy sebäpli bolup biler; nZVI bölejikleri. Munuň tersine, rGO / nZVI DC-ni aýyrmagyň has ýokary netijeliligini görkezdi, bu rGO bilen nZVI arasynda sinergistik täsir sebäpli bolup biler, bu ýerde adsorbsiýa üçin durnukly işjeň saýtlar has ýokary we rGO / nZVI ýagdaýynda has köp DC üýtgemän nZVI-den has köp mahabatlandyrylyp bilner. Mundan başga-da, injirde. 6B, başlangyç konsentrasiýasynyň 25–100 mg / L-den ýokarlanmagy bilen, rGO / nZVI we nZVI kompozitleriniň adsorbsion kuwwatynyň degişlilikde 9,4 mg / g-dan 30 mg / g we 9 mg / g-a çenli ýokarlanandygyny görkezýär. -1.1-den 28,73 mg g-1. Şonuň üçin DC-ni aýyrmagyň derejesi başlangyç DC konsentrasiýasy bilen negatiw korrelýasiýa edildi, bu adsorbsion we DC-ni erginde aýyrmak üçin her adsorbent tarapyndan goldanýan reaksiýa merkezleriniň çäkli mukdary sebäpli boldy. Şeýlelik bilen, bu netijelerden netije çykaryp bolar: rGO / nZVI kompozitleriniň adsorbsiýa we peseltmek has ýokary netijeliligi, rGO / nZVI düzümindäki rGO hem adsorbent, hem daşaýjy material hökmünde ulanylyp bilner.
RGO / nZVI we nZVI birleşmesi üçin aýyrmagyň netijeliligi we DC adsorbsion kuwwaty (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 ° C, doza = 0.05 g], pH. adsorbsion kuwwaty we rGO / nZVI kompozitlerinde (C) aýyrmak täsiri [Co = 50 mg L - 1, pH = 3–11, T = 25 ° C, doza = 0.05 g].
PH çözgüdi adsorbsion proseslerini öwrenmekde möhüm faktor bolup durýar, sebäbi ol adsorbentiň ionlaşma derejesine, spesifikasiýasyna we ionlaşmagyna täsir edýär. Synag yzygiderli adsorbent dozasy (0,05 g) we pH diapazonynda (3–11) 50 mg L-1 konsentrasiýasy bilen 25 ° C derejesinde geçirildi. Edebi gözden geçiriş 46-a görä, DC dürli pH derejesinde birnäçe ionlaşdyrylyp bilinýän funksional toparlary (fenollar, amin toparlary, spirtler) bolan amfil molekulasydyr. Netijede, DC-iň dürli funksiýalary we rGO / nZVI birleşmesiniň üstündäki gurluşlar elektrostatiki täsir edip biler we kationlar, zwitterionlar we anionlar bolup biler, DC molekulasy pH <3.3, kationiki (DCH3 +) görnüşinde bar. zwitterionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7 we PH 7.7-de anion (DCH− ýa-da DC2−). Netijede, DC-iň dürli funksiýalary we rGO / nZVI birleşmesiniň üstündäki gurluşlar elektrostatiki täsir edip biler we kationlar, zwitterionlar we anionlar bolup biler, DC molekulasy pH <3.3, kationiki (DCH3 +) görnüşinde bar. zwitterionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7 we PH 7.7-de anion (DCH- ýa-da DC2-). В результатя различныецции ДК и связанных с ними на поверхности зозозита rGO / nZVI могут вазимодействовать брасстатически и могут существовать в ват ча Ковов, витч <3,3, цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 <pH <7,7 и ан аныйный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Netijede, DC-iň dürli funksiýalary we rGO / nZVI birleşmesiniň üstündäki gurluşlar elektrostatiki täsir edip biler we kationlar, zwitterionlar we anionlar görnüşinde bolup biler; DC molekulasy pH <3.3-de kation (DCH3 +) hökmünde bar; ion (DCH20) 3.3 <pH <7.7 we pH 7.7-de anion (DCH- ýa-da DC2-).因此 , DC 的 各种 和 rGO / nZVI 复合 材料 表面 , , DC DC DC DC 存在 , 两性 DC (DCH20) 3.3 <pH <7.7 和 阴离子 (DCH- 或 DC2-) 在 PH 7.7。因此 c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c c存在 , 两性 DC (DCH20) 3.3 <pH <7.7 和 DC (DCH- 或 DC2-) 在 PH 7.7。 Следовательно, различныециции ДК и родственных имя на поверхности козозита rGO / nZVI могут вступать в чимастодийстские взимодействия һәм существовать в кат кат ов мо кат кат кат кат кат кат 3+) при рН <3,3. Şonuň üçin, rGO / nZVI birleşmesiniň üstündäki DC we şuňa meňzeş gurluşlaryň elektrostatiki täsirleşmelerine girip, kationlar, zwitterionlar we anionlar görnüşinde bolup biler, DC molekulalary bolsa pH <3.3-de kationiki (DCH3 +) bolup biler. Он существует вд циттер-иона (DCH20) при 3,3 <pH <7,7 и ан ана (DCH- или DC2-) при pH 7,7. 3.3 <pH <7.7-de zwitterion (DCH20) we pH 7.7-de anion (DCH- ýa-da DC2-) bar.PH-den 3-den 7-e çenli ýokarlanmagy bilen, adsorbsion kuwwaty we DC-ni aýyrmagyň netijeliligi 11,2 mg / g (56%) -den 17 mg / g (85%) -e çenli ýokarlandy (6C-nji surat). Şeýle-de bolsa, pH 9 we 11-e ýetensoň, adsorbsion kuwwaty we aýyrmagyň netijeliligi degişlilikde 10,6 mg / g (53%) -den 6 mg / g (30%) birneme azaldy. PH-den 3-den 7-e çenli ýokarlanmagy bilen, DC-ler esasan elektrostatik täsirleşme arkaly rGO / nZVI kompozitleri bilen elektrostatiki taýdan özüne çekiji ýa-da yzyna gaýtarylýan zwitterion görnüşinde bardy. PH 8.2-den ýokary bolansoň, adsorbentiň ýüzüne otrisatel zarýad berildi, şeýlelik bilen, otrisatel zarýadly doksiklin bilen adsorbentiň üstündäki elektrostatik süýşme sebäpli adsorbsion kuwwaty azaldy we azaldy. Bu tendensiýa, rGO / nZVI kompozitlerinde DC adsorbsiýasynyň ýokary pH baglydygyny görkezýär we netijeler rGO / nZVI kompozitleriniň kislotaly we bitarap şertlerde adsorbent hökmünde laýykdygyny görkezýär.
Temperaturanyň DC suwly ergininiň adsorbsiýasyna täsiri (25–55 ° C) geçirildi. 7A-njy suratda temperaturanyň ýokarlanmagynyň DC antibiotikleriniň rGO / nZVI-de ýok edilmegine edýän täsiri görkezilýär, aýyrmak kuwwatynyň we adsorbsion kuwwatynyň 83,44% we 13,9 mg / g-den 47% we 7.83 mg / g-e çenli ýokarlanandygy aýdyňdyr. degişlilikde Bu düýpli peselme, desorpsiýa getirýän DC ionlarynyň ýylylyk energiýasynyň köpelmegi bilen bolup biler47.
Temperaturanyň aýyrmagyň netijeliligine we CD-iň adsorbsion kuwwatynyň rGO / nZVI kompozitlerine (A) [Co = 50 mg L - 1, pH = 7, Doza = 0.05 g], CD-iň täsiriniň ýok edilmegine täsir ediji dozasy RGO / nSVI birleşmesinde (B) adsorbsion kuwwatyna we DC aýyrmagyň netijeliligine başlangyç konsentrasiýa [Co = 50 mg L - 1, pH = 7, T = 25 ° C] (C, D) [Co = 25–100 mg L - 1, pH = 7, T = 25 ° C, doz = 0.05 g].
Birleşdirilen adsorbent rGO / nZVI dozasyny aýyrmagyň netijeliligine we adsorbsion kuwwatyna 0,01 g-den 0,07 g çenli ýokarlandyrmagyň täsiri suratda görkezilýär. 7B. Adsorbentiň dozasynyň köpelmegi adsorbsion kuwwatynyň 33,43 mg / g-den 6,74 mg / g-a çenli azalmagyna sebäp boldy. Şeýle-de bolsa, adsorbent dozasynyň 0,01 g-den 0,07 g-a çenli ýokarlanmagy bilen, aýyrmagyň netijeliligi 66,8% -den 96% -e çenli ýokarlanýar, bu degişlilikde nanokompozit üstündäki işjeň merkezleriň sanynyň köpelmegi bilen baglanyşykly bolup biler.
Başlangyç konsentrasiýanyň adsorbsion kuwwatyna we aýyrmagyň netijeliligine [25–100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, dozasy 0.05 g] täsiri öwrenildi. Ilkinji konsentrasiýa 25 mg L-1-den 100 mg L-1-e çenli ýokarlandyrylanda, rGO / nZVI birleşmesiniň aýyrmak göterimi 94,6% -den 65% -e çenli azaldy (7C-nji surat), belki-de islenýän aktiwiň ýoklugy sebäpli saýtlary. . DC49 uly konsentrasiýalaryny adsorbs edýär. Beýleki tarapdan, başlangyç konsentrasiýanyň ýokarlanmagy bilen, deňagramlylyk gazanylýança adsorbsion kuwwaty 9,4 mg / g-dan 30 mg / g-a çenli ýokarlandy (7D-nji surat). Bu gutulgysyz reaksiýa, başlangyç DC konsentrasiýasy bilen rGO / nZVI birleşmesiniň 50-e ýetmek üçin DC ion köpçülikleýin geçiriş garşylygyndan has köp hereketlendiriji güýjüň köpelmegi bilen baglanyşyklydyr.
Aragatnaşyk wagty we kinetiki gözlegler adsorbsiýanyň deňagramlylyk wagtyna düşünmegi maksat edinýär. Ilki bilen, aragatnaşyk wagtynyň ilkinji 40 minudynda adsorbsion DC-iň mukdary tutuş wagtyň dowamynda (100 minut) mahabatlandyrylan umumy mukdaryň takmynan ýarysyna deň boldy. Ergindäki DC molekulalary çaknyşyp, rGO / nZVI birleşmesiniň ýüzüne çalt göçmegine sebäp bolýar, netijede ep-esli adsorbsiýa bolýar. 40 minutdan soň, DC adsorbsiýasy 60 minutdan soň deňagramlylyga ýetýänçä kem-kemden ýokarlandy (7D-nji surat). Ilkinji 40 minudyň içinde ýeterlik mukdarda adsorbsiýa edilendigi sebäpli, DC molekulalary bilen çaknyşyklar az bolar we adsorbsirlenmedik molekulalar üçin has işjeň ýerler bolar. Şonuň üçin adsorbsion derejesini peseldip bolar51.
Adsorbsiýa kinetikasyna has gowy düşünmek üçin, birinji tertipli çyzgylar (8A-njy surat), pseudo ikinji tertip (8-nji surat) we Elowiç (8-nji surat) kinetiki modeller ulanyldy. Kinetiki gözleglerden alnan parametrlerden (S1 Tablisa), psevdosekunt modeliniň adsorbsion kinetikasyny suratlandyrmak üçin iň oňat model bolup, R2 bahasy beýleki iki modelden has ýokary kesgitlenýär. Hasaplanan adsorbsion kuwwatynyň (qe, cal) arasynda hem meňzeşlik bar. Pseudo-ikinji tertip we synag synaglary (qe, exp.) Pseudo-ikinji tertipiň beýleki modellerden has gowy modeldigini görkezýän subutnamadyr. 1-nji tablisada görkezilişi ýaly α (başlangyç adsorbsion tizligi) we β (desorpsiýa hemişelik) bahalary, adsorbsion derejesiniň desorpsiýa derejesinden has ýokarydygyny tassyklaýar, bu bolsa DC-iň rGO / nZVI52 birleşmesinde täsirli adsorbsiýa edýändigini görkezýär. .
Pseudo-ikinji tertip (A), pseudo-birinji tertip (B) we Elowiç (C) çyzykly adsorbsion kinetiki ýerleri [Co = 25–100 mg l - 1, pH = 7, T = 25 ° C, doza = 0.05 g ].
Adsorbsion izotermlerini öwrenmek, adsorbentiň (DC) we ulgam temperaturasynda adsorbentiň (RGO / nRVI birleşmesi) adsorbsion kuwwatyny kesgitlemäge kömek edýär. Iň ýokary adsorbsion kuwwaty Langmuir izoterminiň kömegi bilen hasaplandy, bu adsorbsiýanyň birmeňzeşdigini we adsorbentiň üstünde adsorbent monolaýeriniň emele gelmegini öz içine alýandygyny görkezýär53. Beýleki giňden ulanylýan iki izoterm modeli Freundlich we Temkin modelleridir. “Freundlich” modeli adsorbsion kuwwatyny hasaplamak üçin ulanylmasa-da, birmeňzeş adsorbsion prosesine we adsorbentdäki boş ýerleriň dürli energiýalara eýe bolmagyna kömek edýär, Temkin modeli bolsa adsorbsiýanyň fiziki we himiki aýratynlyklaryna düşünmäge kömek edýär54.
9A-C suratlarda degişlilikde Langmuir, Freindlich we Temkin modelleriniň çyzgylary görkezilýär. Freundliç (9A surat) we Langmuir (9B surat) çyzgylaryndan hasaplanan we 2-nji tablisada görkezilen R2 bahalary, rGO / nZVI birleşmesinde DC adsorbsiýasynyň Freundliç (0.996) we Langmuir (0.988) izotermine eýerýändigini görkezýär. modelleri we Temkin (0.985). Langmuir izoterm modelini ulanyp hasaplanan iň ýokary adsorbsion kuwwaty (qmax) 31,61 mg g-1 boldy. Mundan başga-da, ölçegsiz aýralyk faktorynyň (RL) hasaplanan bahasy 0 bilen 1 arasynda (0.097) bolup, amatly adsorbsion prosesini görkezýär. Otherwiseogsam, hasaplanan Freundlich hemişelik (n = 2.756) bu siňdiriş prosesiniň ileri tutulýandygyny görkezýär. Temkin izoterminiň çyzykly modeline (9C-nji surat) görä, DC-iň rGO / nZVI birleşmesinde adsorbsiýasy fiziki adsorbsiýa prosesi, sebäbi b ˂ 82 kJ mol-1 (0.408) 55. Fiziki adsorbsiýa adatça gowşak van der Waals güýçleri bilen araçylyk edilse-de, rGO / nZVI kompozitlerinde göni tok adsorbsiýasy pes adsorbsion energiýasyny talap edýär [56, 57].
Freundliç (A), Langmuir (B) we Temkin (C) çyzykly adsorbsiýa izotermleri [Co = 25–100 mg L - 1, pH = 7, T = 25 ° C, doza = 0.05 g]. RGO / nZVI kompozitleri (D) tarapyndan DC adsorbsiýasy üçin van't Hoff deňlemesiniň meýilnamasy [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 ° C we doz = 0.05 g].
Reaksiýanyň temperaturasynyň üýtgemeginiň DC-ni rGO / nZVI kompozitlerinden aýyrmagyna täsirini bahalandyrmak üçin deňliklerden entropiýanyň üýtgemegi (ΔS), entalpiniň üýtgemegi (ΔH) we erkin energiýa üýtgemegi (ΔG) ýaly termodinamiki parametrler hasaplandy. 3 we 458.
bu ýerde \ ({K} _ {e} \) = \ (\ frac {{C} _ {Ae}} {{C} _ {e}} \) - termodinamiki deňagramlylyk hemişelik, Ce we CAe - rGO çözgütde, ýerüsti deňagramlylykda degişlilikde / nZVI DC konsentrasiýalary. R we RT degişlilikde gazyň hemişelik we adsorbsion temperaturasydyr. Ln Ke-ni 1 / T garşy meýilleşdirmek, ∆S we ∆H kesgitläp boljak göni çyzyk berýär (9D-nji surat).
Negativearamaz ΔH bahasy, prosesiň ekzotermikdigini görkezýär. Başga bir tarapdan, ΔH bahasy fiziki adsorbsiýa prosesinde. 3-nji tablisadaky negatiw ΔG bahalary adsorbsiýanyň mümkindigini we öz-özünden döreýändigini görkezýär. ΔS-nyň otrisatel bahalary, suwuk interfeýsde adsorbent molekulalarynyň ýokary tertipliligini görkezýär (3-nji tablisa).
4-nji tablisada rGO / nZVI birleşmesini öňki barlaglarda habar berlen beýleki adsorbentler bilen deňeşdirilýär. VGO / nCVI birleşmesiniň ýokary adsorbsion kuwwatynyň bardygyny we DC antibiotiklerini suwdan çykarmak üçin geljegi uly material bolup biljekdigi düşnüklidir. Mundan başga-da, rGO / nZVI kompozitleriniň adsorbsiýasy deňagramlylyk wagty 60 min. RGO / nZVI kompozitleriniň ajaýyp adsorbsion häsiýetleri rGO we nZVI-iň sinergistik täsiri bilen düşündirilip bilner.
10A, B suratlarda DC antibiotiklerini rGO / nZVI we nZVI toplumlary bilen ýok etmegiň rasional mehanizmi görkezilýär. PH-iň 3-den 7-e çenli ýokarlanmagy bilen pH-iň DC adsorbsiýasynyň täsirine edýän synaglaryň netijelerine görä, rGO / nZVI birleşmesinde DC adsorbsiýasy elektrostatik täsirleşmeler tarapyndan dolandyrylmady, sebäbi ol zwitterion hökmünde hereket etdi; şonuň üçin pH bahasynyň üýtgemegi adsorbsiýa prosesine täsir etmedi. Netijede, adsorbsion mehanizmine wodorod baglanyşygy, gidrofobiki täsirler we rGO / nZVI birleşmesi bilen DC66 arasynda π-ack stacking täsirleri ýaly elektrostatik däl täsirler arkaly gözegçilik edip bolýar. Gatlakly grafeniň üstündäki ysly adsorbatlaryň mehanizminiň esasy hereketlendiriji güýç hökmünde π - stacking täsirleri bilen düşündirilendigi mälimdir. Kompozit, π-π * geçiş sebäpli iň ýokary sorulma 233 nm bolan grafene meňzeş gatlakly materialdyr. DC adsorbatynyň molekulýar gurluşynda dört sany ysly halkanyň bardygyna esaslanyp, hoşboý ysly DC (π-elektron kabul ediji) bilen π-elektronlara baý sebitiň arasynda π-sta-täsirleşme mehanizminiň bardygyny çakladyk. RGO üstü. / nZVI kompozitleri. Mundan başga-da, injirde görkezilişi ýaly. 10B, FTIR barlaglary rGO / nZVI kompozitleriniň DC bilen molekulýar täsirini öwrenmek üçin geçirildi we DC adsorbsiýasyndan soň rGO / nZVI kompozitleriniň FTIR spektri 10B suratda görkezilýär. 10b. 2111 sm-1 derejesinde täze pik, 67 rGO / nZVI üstünde degişli organiki funksional toparlaryň bardygyny görkezýän C = C baglanyşygynyň çarçuwasynyň titremesine laýyk gelýär. Beýleki pikler 1561-den 1548 sm-1-e we 1399-dan 1360 sm-1-e geçýär, bu hem grafeniň we organiki hapalaýjy maddalaryň siňmeginde π-actions täsirleriň möhüm rol oýnaýandygyny tassyklaýar68,69. DC adsorbsiýasyndan soň, OH ýaly käbir kislorod saklaýan toparlaryň intensiwligi 3270 sm-1 çenli azaldy, bu wodorod baglanyşygynyň adsorbsion mehanizmleriniň biridigini görkezýär. Şeýlelik bilen, netijelere esaslanyp, rGO / nZVI birleşmesinde DC adsorbsiýasy esasan π-ack stacking täsirleri we H-bondlar sebäpli ýüze çykýar.
DC antibiotikleriniň rGO / nZVI we nZVI toplumlary (A) tarapyndan adsorbsiýanyň rasional mehanizmi. DCO-nyň rGO / nZVI we nZVI (B) boýunça FTIR adsorbsion spektri.
3244, 1615, 1546, we 1011 sm - 1 aralygyndaky nZVI siňdiriş zolaklarynyň intensiwligi, nZVI-de DC adsorbsiýasyndan soň ýokarlandy, bu karboksil turşusynyň bolup biläýjek funksional toparlary bilen täsiri bilen baglanyşykly bolmaly; DC topary. Şeýle-de bolsa, ähli gözegçilik edilýän zolaklarda geçirişiň bu pes göterimi, fitosintetiki adsorbentiň (nZVI) adsorbsion prosesinden öň nZVI bilen deňeşdirilende ep-esli üýtgemäni görkezmeýär. NZVI71 bilen käbir DC aýyrmak gözleglerine görä, nZVI H2O bilen reaksiýa bereninde, elektronlar çykýar we ýokary peselýän işjeň wodorod öndürmek üçin H + ulanylýar. Ahyrynda, käbir kationiki birleşmeler işjeň wodoroddan elektronlary kabul edýär, netijede benzol halkasynyň bölünmegi bilen baglanyşykly -C = N we -C = C- bolýar.


Iş wagty: Noýabr-14-2022